Se realizó la síntesis y caracterización de electrolitos híbridos formados por partículas de Li₁₀Zn₃(GeO₄)₄ (LZGO) dispersas en matrices poliméricas de fluoruro de polivinilideno (PVDF) con bis(trifluorometanosulfonil)-imida de litio (LiTFSI). El LZGO, obtenido mediante el método de Pechini, reveló buen control estequiométrico y tamaño de partículas cristalinas con estructura triclínica con un ancho de banda prohibida de 2.52 – 3.21 eV (MEB, EED, DRX, IR-TF y UV-Vis). Posteriormente, se prepararon electrolitos gelificados con relación molar PVDF:LiTFSI de 16:1, 8:1, 4:1 y 2:1; se observó la formación de semiesferas aglomeradas hasta un punto máximo de saturación en la relación 4:1, la cual colapsa al incrementar la concentración de sal a 2:1. El mapeo elemental mostró que los elementos están distribuidos de manera homogénea, exhibiendo modos vibracionales atribuidos a LiTFSI y PVDF. El electrolito con relación 4:1 presentó valores de conductividad iónica similar a la relación 2:1, pero con mayor estabilidad mecánica. Por último, se prepararon electrolitos híbridos, LZGO-PVDF:LiTFSI, al incorporar proporciones en peso de LZGO de 0.5, 1.0, 2.5, 5.0, 10.0 y 20.0 % al electrolito gelificado tomado como base (relación 4:1). La adición de LZGO promovió la formación de un material más denso, con menor porosidad, aunque conservando cierta rugosidad, y reduciendo su espesor ~40 %. Los elementos que componen el LZGO, PVDF y LiTFSI se distribuyeron uniformemente. El electrolito híbrido 1000-0.5%-4:1 presentó los valores más altos de conductividad iónica, 6.78 – 9.48 x 10^-4 Scm^-1 (25 a 55 °C), con la energía de activación más baja, 0.19 eV. Simultáneamente, se realizó un estudio de primeros principios basado en la teoría funcional de la densidad (TFD), utilizando el Paquete de Simulación Vienna Ab initio (VASP), para estudiar los mecanismos de transporte de iones de litio en las fases de LZGO. La estructura de bandas reveló anchos de banda prohibida de 2.53 y 3.08 eV, consistentes con UV-Vis. Además, se realizó un estudio por el método de banda elástica ajustada (NEB) para analizar los caminos de difusión a través de la estructura y superficiales; los más favorables presentaron barreras energéticas de 0.86 y 2.67 eV, respectivamente.

The synthesis and characterization of hybrid electrolytes formed by Li₁₀Zn₃(GeO₄)₄ (LZGO) particles dispersed in polymeric matrices of polyvinylidene fluoride (PVDF) with lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI) were performed. The LZGO, obtained via the Pechini method, revealed good stoichiometric control and crystalline particle size with a triclinic structure with a band gap of 2.52 – 3.21 eV (SEM, EDS, XRD, FT-IR, and UV-Vis). Subsequently, gelled electrolytes were prepared with a PVDF:LiTFSI molar ratio of 16:1, 8:1, 4:1, and 2:1; the formation of agglomerated hemispheres was observed up to a maximum saturation point at the 4:1 ratio, which collapses upon increasing the salt concentration to 2:1. Elemental mapping showed that the elements are distributed homogeneously, exhibiting vibrational modes attributed to LiTFSI and PVDF. The electrolyte with a 4:1 ratio presented ionic conductivity values similar to the 2:1 ratio, but with greater mechanical stability. Finally, hybrid electrolytes, LZGO-PVDF:LiTFSI, were prepared by incorporating weight proportions of LZGO of 0.5, 1.0, 2.5, 5.0, 10.0, and 20.0 % into the gelled electrolyte taken as a base (4:1 ratio). The addition of LZGO promoted the formation of a denser material, with lower porosity, although conserving certain roughness, and reducing its thickness by ~40 %. The elements composing the LZGO, PVDF, and LiTFSI were distributed uniformly. The hybrid electrolyte 1000-0.5%-4:1 presented the highest ionic conductivity values, 6.78 – 9.48 x 10^-4 Scm^-1 (25 to 55 °C), with the lowest activation energy, 0.19 eV. Simultaneously, a first-principles study based on Density Functional Theory (DFT) was performed, using the Vienna Ab initio Simulation Package (VASP), to study the lithium-ion transport mechanisms in the LZGO phases. The band structure revealed band gaps of 2.53 and 3.08 eV, consistent with UV-Vis. Furthermore, a study was performed using the Nudged Elastic Band (NEB) method to analyze the diffusion paths through the structure and surfaces; the most favorable ones presented energy barriers of 0.86 and 2.67 eV, respectively.